Mulai peran kecil Yoochun adalah dengan member TVXQ, Teater Banjun dan Vacation. Pada bulan Juni 2010 Yoochun memulai karier akting resminya dengan tampil di Jepang BeeTV mobile drama beautiful love ~ 君 が いれ ば ~ (beautiful love ~ if you were here ~) sebagai Young Soo, pewaris tahta konglomerat. Dua bulan kemudian, Yoochun membuat debut Korea sebagai seorang aktor dalam drama KBS hit 2010 Sungkyunkwan Scandal (성균관 스캔들). Dia digambarkan Lee Seon Joon, seorang bangsawan kaya, semangat dan rajin, yang jatuh cinta dengan sesama teman sekolah-wanita menyamar sebagai seorang pria. Ia menerima "Rookie of the Year" penghargaan, "Netizen Award". Dan " "Penghargaan Pasangan Terbaik di 2010 KBS Drama Awards. Ia memenangkan "Best Newcomer Award" dan "Aktor Paling Populer di Drama TV" di The 47th Baeksang Arts Awards, penghargaan hiburan paling bergengsi di Korea Selatan. Yoochun juga memenangkan "Best Actor" dan "Asian Aktor Paling Populer" di 6th Seoul International Drama Awards.